Với sự giúp đỡ của Charlemagne, Ðức Lêô đã dẹp được lạc thuyết Thừa Tự (Thuyết Thừa Tự chủ trương Ðức Kitô chỉ là con nuôi của Thiên Chúa, do đó Ngài không phải Thiên Chúa thật.) ở Tây Ban Nha, nhưng khi Charlemagne muốn thêm chữ Filioque ("và Ðức Chúa Con") vào kinh Tin Kính Nicene thì Ðức Lêô đã từ chối, một phần vì ông không cho phép giáo dân can thiệp vào nội bộ giáo hội, và một phần vì ông không muốn chống đối Giáo hội Byzantine.Cho đến ngày nay, Chính thống giáo Hy Lạp và một số Giáo hội Ðông Phương vẫn cho rằng Chúa Thánh Thần chỉ bởi Chúa Cha mà ra, do đó, những ai chủ trương rằng Chúa Thánh Thần cũng bởi Chúa Con mà ra thì họ cho là lạc giáo.

Vụ Filioque: Năm 808, các tu sĩ Latinh trên Núi Ô liu, ở Giêrusalem, bị các tu sĩ Hy lạp hàng xóm tố cáo là rối đạo, vì họ hát Filioque Procedit"… "Và Đức Chúa Con mà ra!". Họ xin Đức Lêô III cắt đứt việc bàn cãi, và Đức Giáo hoàng, muốn tránh việc tranh chấp, đã gợi ý Charlemagne nên bỏ cái công thức kia đi. Nhưng, một lần nữa, Hoàng Đế vẫn tỏ ra ngoan cường: người mời các nhà thần học trứ danh đến tiếp sức, và tập tục Aix thắng thế cả Roma, mãi tới đời ta bây giờ vẫn còn hát "bởi Đức Chúa Cha và Đức Chúa Con mà ra" như thường.

Một cách tổng quát, Giáo hoàng và hoàng đế hành động ăn khớp với nhau. Theo lời đề nghị của Charlemagne, Ðức Lêô còn thành lập một đạo quân để chống với giặc Saracen, lấy lại được một số tài sản của Giáo hội ở Gaeta. Tính hào phóng của Charlemagne đã giúp Ðức Lêô canh tân nhiều nhà thờ ở Rôma và Ravenna, cũng như giúp đỡ người nghèo và bảo trợ các công trình nghệ thuật.

Khi Charlemagne từ trần năm 814 và Ðức Lêô không còn ai bảo vệ, quân thù lại nổi dậy chống đối ông. Với tất cả uy thế và quyền bính cá nhân, ông đã dẹp tan âm mưu nổi loạn của giới quý tộc ở Campagna. Tuy nhiên, ông vẫn bị giới quý tộc khinh miệt vì ông xuất xứ từ giới bình dân.